近日,成版小人蝌蚪ap破解版周小元教授、甘立勇副研究員團隊在《Advanced Materials》期刊發表題為“Band Position-independent Piezo-electrocatalysis for Ultrahigh CO2 Conversion”的研究論文,成版小人蝌蚪ap破解版在讀博士生馬江平為第一作者。
壓電催化作為一種新興的機械-化學能量轉換技術,在過去十年間里為綠色化學合成、生命科學、能量收集、環境修復等領域創造了許多新機遇,引起研究者的廣泛興趣。然而,壓電催化領域存在一個懸而未決的關鍵科學問題,即其催化機制一直存在爭議。當前學術界有兩種主流觀點:一個是束縛電荷效應,另一個是能帶理論。目前報道的壓電材料均具有寬帶隙,使得這兩種機制同時存在,難以解耦,是導致壓電催化機制存在爭議的根本原因。
該研究團隊提出一種窄帶隙壓電催化劑策略,以MoS2納米片為例,在壓電催化CO2還原反應(PECRR,該團隊于2022年在Advanced Energy Materials, 2022, 12, 202200253提出)中首次解耦壓電催化的兩種機制。MoS2納米片的導帶位置為-0.12 eV (vs. NHE),本征不滿足CO2到CO的-0.53 eV還原電勢,但其可在PECRR中實現~ 543.1 μmol·g-1·h-1的超高CO產率。同時,理論計算與壓-光催化實驗相結合表明MoS2在振動作用下的能帶位置始終無法偏移至滿足CO2到CO的還原電勢的位置,進一步證實壓電催化機制與能帶位置無關。此外,通過自行設計的原位反應池裝置,解析了PECRR中CO2的吸入與轉化過程:MoS2納米片在振動下表現出強烈的“呼吸”效應,能通過肉眼觀察到CO2氣體的吸入,最終完成從CO2捕獲到轉化的完整碳循環鏈。本工作揭示壓電催化的機制以及PECRR表面反應演化新現象和新規律。
該研究得到國家自然科學基金、重慶市自然科學基金、重慶市研究生科研創新項目等的支持。
文章鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202300027

圖示:窄帶隙壓電催化劑策略示意圖